本发明公开了一种以氧化石墨烯为模板及催化剂制备三维褶皱碳材料的方法,具体包括以下步骤:(1)将生物质碳源与氧化石墨烯水溶液均匀混合得到混合液,其中生物质碳源与氧化石墨烯的质量比为10:1‑100:1;(2)将均匀混合的溶液倒入雾化热解仪,在500‑700℃的温度范围内雾化热解后得到前驱体;(3)随后洗涤前驱体以去除未完全转化的葡萄糖,干燥后得到三维褶皱碳材料。本发明充分发挥氧化石墨烯的催化及模板作用,利用喷雾热解法将生物质材料转化为具有良好分散性及优异电化学性能的三维褶皱碳材料。